Tras el golpe militar del 11 de septiembre de 1973, que llevó a Augusto Pinochet al poder, Letelier fue detenido y torturado, siendo enviado a una prisión política en la isla Dawson, en el Estrecho de Magallanes. Después de su liberación, fue a Washington en 1974, donde trabajó para restaurar la democracia en Chile.
Orlando Letelier fue asesinado al explotar una bomba colocada debajo del piso del vehículo en que se movilizaban el 21 de septiembre de 1976. El coche bomba también mató a la ayudante estadounidense de Orlando Letelier, Ronni Moffit.
El asesinato de Letelier era la parte de un esfuerzo coordinado por varias dictaduras militares en América Latina para intimidar y asesinar a sus opositores políticos. Este esfuerzo, conocido como la Operación Cóndor, contó con la cooperación de los Estados Unidos e incluyó naciones como Brasil, Argentina, Chile, Paraguay, Uruguay y Bolivia.
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